A solução para o problema é modificar as entradas no cron com os nomes dos caminhos absolutos. Adicionado o recurso de registro de comandos do cron, pois a máquina não possui um MTA para enviar notificações de falha, como segue:
0 0 * * * /usr/local/bin/bitcoind -datadir=/home/pi/bitcoinData -daemon >> ~/bitcoinData/bitcoin-cron.log 2>&1
0 6 * * * /usr/local/bin/bitcoin-cli -datadir=/home/pi/bitcoinData stop >> ~/bitcoinData/bitcoin-cron.log 2>&1