O inode é, na verdade, o que identifica o arquivo (em vez de qualquer nome de arquivo, digamos). É por isso que os hardlinks funcionam em primeiro lugar.
Portanto, a única maneira de alterar o número do inode é copiar o arquivo para um novo arquivo (que então receberia um novo inode).
O sistema de arquivos é responsável por gerenciar os inodes, você não pode simplesmente "escolher" um que você gosta.