Não, não há atualmente uma maneira de fazer isso de maneira mais clara do que isso - a menos que você mesmo redija alguma solução.
Agora, se você quiser fazer isso, provavelmente o que você gostaria de fazer é ter alguns scripts como:
#!/bin/bash
# sets a dark theme
gsettings set org.gnome.desktop.interface gtk-theme "Some-Dark-Theme"
gsettings set org.gnome.desktop.interface icon-theme "Numix-Circle"
cp ~/.path/to/some/dir/softwarecenter-dark.css /usr/share/software-center/ui/gtk3/css/softwarecenter.css
E, claro, você poderia ter outro script fazendo a mesma coisa ao contrário - ou até mesmo ter apenas o script preocupado em mudar o softwarecenter.css