Então, resolvi o problema sozinho e estou postando aqui para o benefício de qualquer pessoa que tenha o mesmo problema no futuro. Uma vez que você saiba a solução, é bastante óbvio que esta questão deveria estar no Raspberry Pi StackExchange.
Enfim, meu problema era que a partição não tinha sido expandida para preencher o cartão SD. Uma vez eu corri sudo raspi-config e consertei isso, tudo estava bem.