Meu palpite é que o comando ExecStop= está emitindo uma operação assíncrona, como enviar um sinal de terminação para um processo e, em seguida, sair imediatamente antes de o processo terminar de ser encerrado.
Certifique-se de que seu comando ExecStop= seja uma operação síncrona que não saia até que o serviço seja completamente encerrado.