Modificadores como o Controle são um pouco especiais. O procedimento geral é algo como:
clear control
! ...
keycode 94 = Control_L NoSymbol Control_L
! ...
add control = Control_L
add control = Control_R
Você deve colocar essas linhas em um arquivo, digamos ~/.xmodmaprc
, e chamar xmodmap ~/.xmodmaprc