Eu não excluiria "~ / home / {User} /. cache /", mas deve ser bom excluir tudo abaixo disso.
Editar: Devo acrescentar que gostaria de saber exatamente o que está ocupando tanto espaço. Uma ferramenta gráfica útil para isso é o Filelight. Ou, a partir do shell:
du-hs / home / {username} /. cache / *
Isso fornecerá tamanhos totais do diretório em formato legível por humanos.