tmpfs não é melhor que o cache de disco. Então, se você quiser acelerar o início do Chrome, basta ler todos os arquivos que o Chrome precisará:
cat file1 file2 file2 ... >/dev/null
Se você descobrir em que ordem os arquivos estão no disco, poderá otimizar o acesso lendo-os na ordem correta.
Se você iniciar o Chrome posteriormente, todos os seus acessos de leitura serão exibidos a partir do cache do VFS.