A documentação do lsyncd mostra esta sinopse:
lsyncd [OPTIONS] CONFIG-FILE
lsyncd [OPTIONS] -rsync SOURCEDIR TARGET ...
Então seu comando provavelmente deve ser algo como:
sudo lsyncd -rsync '/home/dxterity1/NGSNAS1/Screen Shots' /home/dxterity1/DataStore/Screenshots
(O primeiro caminho deve ser citado, pois contém espaço em branco.)