O mais provável é que algum processo esteja mantendo o arquivo aberto e / ou recriando-o imediatamente ao excluí-lo. Tente o seguinte comando:
sudo lsof google-chrome/default/User\ StyleSheets/Custom.css
Isso deve lhe dizer qual programa está bloqueando o arquivo. Você pode então matá-lo e (esperançosamente) excluir o arquivo. Caso contrário, uma reinicialização deve ser boa.