Você pode usar:
png2icns file.icns file.png
O primeiro é o nome que você quer que seu arquivo .icns tenha. O último é o arquivo .png que você deseja exportar como um ícone.
Importante: Somente converta os ícones que correspondem aos tamanhos suportados pelo icns: (16x16, 32x32, 128x128, 256x256, 512x512 e 1024x1024 pixels)
Ou você pode usar um serviço online: Ícones iConvert
Fonte: Manuais do Ubuntu