O Unity Control Center está profundamente integrado ao sistema operacional original do Ubuntu, com o ambiente de área de trabalho padrão Unity, e essa é a razão pela qual ele tem que ser o Control Center padrão. Quando você quiser ter o GNOME Control Center como padrão, você deve considerar instalar o Ubuntu GNOME com o ambiente de desktop padrão GNOME, cabe a você decidir o que é mais importante para você, usando o Ubuntu original ou usando uma conta integrada do Office 365.
Por favor, note que isso responde a questão principal sobre tornar o GNOME Control Center padrão, não posso garantir que a integração de serviço do Microsoft Office 365 funcione corretamente - porque quando se trata de "Microsoft ama Linux" ... bem, Eu não quero falar muito aqui ...