Esta parece ser uma questão do OS X devido aos nomes dos discos, mas aqui está o que você precisa fazer:
diskutil unmountDisk /dev/disk4
diskutil unmountDisk /dev/disk2
sudo dd if=/dev/disk4 of=/dev/disk2 bs=1m
A última linha deve funcionar no Ubuntu e provavelmente funciona no OS X também. Eu fiz algo parecido algumas semanas atrás em um Raspberry Pi rodando Ubuntu Mate para resgatar dados do Windows HDD de um amigo para uma nova unidade. Não me lembro de ter que desmontar no Ubuntu, mas demorou uma eternidade para transferir cerca de 150 GB.
Você pode então seguir as instruções aqui para redimensionar sua nova partição para aproveitar as vantagens espaço extra.
Deixe-me saber se isso funciona para você.