Clique com o botão direito na partição e selecione desmontar antes de tentar fazer alterações nela. Quando ele mostra um ícone de cadeado / conjunto de chaves, etc. na entrada, ele é montado pela máquina para que as alterações não possam ser aplicadas a ele.
Quando você tiver escolhido as operações desejadas, clique no botão verde da barra superior para aplicar as alterações. Os dados de nota podem ser perdidos ao aplicar as alterações, portanto, um backup de dados importantes de antemão é altamente recomendado.
A documentação no GParted é aqui se você precisar dele ( este bit especificamente)