Referindo-se a uma pergunta semelhante no Launchpad, parece que não há maneira oficial de fazer isso .
Mas, você sempre pode criar um trabalho CRON para fazer isso.
Você pode usar a ferramenta de linha de comando u1sdtool para controlar o seu Daemon do Ubuntu One Sync.
Por exemplo, você pode usar:
u1sdtool --connect para se conectar à sua conta do Ubuntu One e u1sdtool --disconnect para se desconectar da sua conta do Ubuntu One
Digamos que você queira iniciar sua sincronização às 3h da manhã e parar às 6h, então, na verdade, você criará duas entradas de trabalho CRON.
0 3 * * * u1sdtool --conectar-se 0 3 * * * u1sdtool --disconnect