Você estendeu apenas o tamanho do grupo de volume, mas não ampliou o tamanho do volume lógico e o tamanho do sistema de arquivos.
Por exemplo para aumentar o volume lógico que você precisa
lvresize --size +4T /dev/ubuntu-vg/substitute_your_rootfs_volume_name
O 4TB pode ser um pouco demais, dependendo do tamanho do seu PV do LVM (então reduza um pouco). É por isso que é um pouco mais fácil usar GUIs ...
Para redimensionar seu sistema de arquivos, você primeiro precisa verificar qual sistema de arquivos está usando. Por exemplo. para ext4 você pode usar
sudo resize2fs /dev/ubuntu-vg/substitute_your_rootfs_volume_name
ou para btrfs
sudo btrfs filesystem resize max /
(Você pode aumentar o ext4 e o btrfs online, não precisa desmontá-los)
P.S. Se você quiser trabalhar a partir da GUI, você pode experimentar o KDE Partition Manager 3.0 (disponível no Ubuntu 17.04), ele suporta muito mais operações de LVM em comparação com o GParted, por exemplo. você poderá estender / reduzir grupos de volume, redimensionar volumes lógicos, etc.
Além disso, não será necessariamente necessário que o SSD pare de funcionar antes do HDD. Os SSDs modernos funcionam razoavelmente bem. Contanto que você tenha backups, eu não ficaria com medo de combiná-los em um único VG. É claro que a localização dos LVs LVM determinaria quais são rápidos (no SSD) e quais são lentos.