Você pode rsync os arquivos para outro, mas ele não inicializa (como você observou). No entanto, não é difícil definir a nova unidade para inicializar depois de copiar os arquivos. O método exato depende de qual carregador de inicialização você deseja (grub, gummi, etc.), como você configurou suas partições (você tem uma partição / boot separada?), Se você estiver usando tabelas de partições ou GPT, e se você está usando EFI ou MBR.
São muitas variáveis para eu cobrir, mas você pode encontrar instruções on-line se pesquisar. As páginas wiki do Arch tendem a abordar isso detalhadamente, por exemplo.
Caso você não tenha certeza, sugiro que escolha GPT, EFI, nenhuma partição / boot separada e gummi. Se o seu sistema tiver idade suficiente, talvez não ofereça suporte a essas escolhas.