O aplicativo de arquivos do Ubuntu One no telefone não é um cliente de sincronização. Ele simplesmente permite que você baixe alguns arquivos que você tem no Ubuntu One.
Você pode excluir os arquivos do seu computador Ubuntu, ou no site do Ubuntu One, e as mudanças serão sincronizadas com todos os computadores que você conectou ao Ubuntu One. Observe que nos computadores em que você não executou a exclusão, os arquivos simplesmente serão movidos para a lixeira. E você terá que excluir manualmente todos os arquivos que você baixou para o seu telefone que estavam no Ubuntu One e que você não deseja manter por perto.