No caso de alguém errar aqui como eu fiz em busca de uma pista para diminuir (ou para cima, como também acontece) o tamanho dos ícones na grade de aplicativos, aqui está uma dica:
Como mencionado por Maksim, as alterações no arquivo gnome-shell.css
afetam o tamanho e o preenchimento do container , mas o tamanho dos ícones deve ser alterado separadamente em o arquivo /usr/share/gnome-shell/js/ui/iconGrid.js
. Ou pelo menos é isso que funcionou para mim.