A solução no meu caso foi redefinir gsettings com:
gsettings reset org.gnome.desktop.input-sources xkb-options
e caso isso faça alguma diferença, o que eu imagino que não, alterei um pouco o arquivo para:
# KEYBOARD CONFIGURATION FILE
# Consult the keyboard(5) manual page.
XKBMODEL="pc105"
XKBLAYOUT="gb"
XKBVARIANT=""
XKBOPTIONS="ctrl:lctrl_meta,caps:ctrl_modifier"
BACKSPACE="guess"
(trocando a ordem das opções)
Após o reinício, as chaves foram ligadas corretamente. Aqui está o que gsettings relata após o reinício:
$ gsettings get org.gnome.desktop.input-sources xkb-options
['ctrl:lctrl_meta', 'caps:ctrl_modifier']
Estranhamente, o ex-caps-lock-key
não funciona totalmente como controle quando tento fechar uma guia de terminal com ex-caps-lock-key + shift + w
, ele não faz nada, mas funciona para todo o resto.