Como você indica que o PrintScreen funciona, mas o alt + printscreen não, isso pode ter algo a ver com o mapeamento do seu modificador.
Se você tem 2 teclas Alt, você pode tentar com ambos e ver se o comportamento é o mesmo?
Além disso, você pode executar o comando xmodmap -pke | grep -i mode
em um terminal e verificar se isso indica que uma das teclas alt está mapeada como tecla "Mode switch"? Normalmente, você veria 1 ou mais linhas de keysym contendo códigos atribuídos à tecla de troca de modo.
Execute também xmodmap -pke | grep -i print
em um terminal e veja se os códigos impressos à direita do sinal de igual correspondem à linha abaixo.
keycode 107 = Print Sys_Req Print Sys_Req
Veja esta página para explicação da sintaxe da linha keysym.