Como você adiciona uma nova pasta para ser sincronizada;)? Não há, ainda, nenhuma maneira de definir pastas personalizadas para sincronizar. Não há sincronização alguma, na verdade. No momento, enviamos automaticamente suas fotos para o U1. Mas a sincronização virá!
Isso foi corrigido no 1.0.4.1 no Android Market, avise-nos se suas fotos começarem a ser enviadas. Se você quiser fazer o upload de suas fotos anteriores, você precisará fechar o aplicativo (sair com o botão voltar ou apenas matá-lo) e remover o diretório /mnt/sdcard/Android/data/com.ubuntuone.android.files . Quando você iniciar o U1F, ele perguntará se você deseja enviar todas as suas fotos / apenas fotos futuras / nenhuma.