Se você tiver espaço não utilizado suficiente na unidade, crie uma segunda partição, formate-a em NTFS e copie os arquivos para a partição NTFS. Você poderia, então, excluir os arquivos originais e a partição ext4 e anexar o espaço à partição NTFS, essencialmente convertendo toda a unidade de ext4 para NTFS.
Se não houver espaço disponível suficiente na unidade para fazer isso, você poderá copiar os arquivos para outro computador / unidade, formatar a unidade original como NTFS e copiar os arquivos de volta para a unidade recém-formatada.