Em vez de procurar manualmente pelos arquivos corretos, você pode (pelo menos no PyCharm 5) procurar ou navegar até "Editar opções de VM personalizadas" e criar e abrir um arquivo de opções padrão para você, conforme descrito em link . Então,
To increase PyCharm heap size, ... modify the -Xmx setting.
EDIT: Eu não sei por que, mas esse processo criou um arquivo pycharm64.vmoptions
para mim e que na verdade não alterou o tamanho do heap (como indicado no canto inferior direito " Mostrar indicador de memória "). Na verdade, tive que renomear esse arquivo para pycharm.vmoptions
para que ele funcionasse.