Acho que o Windows não suporta nativamente a alteração dessas chaves. De qualquer forma, você pode escrever um script AutoIt para ouvir atalhos de teclado personalizados e enviar programaticamente um dos atalhos de teclado predefinidos para o sistema para alterar o teclado layout.
;^ = Ctrl
;! = Alt
;# = WinKey (Meta)
;+ = Shift
HotKeySet("^{Space}", "change") ;Registers Control + Space
;Main loop
While 1
Sleep(100)
WEnd
;Changes Keyboard Layout
Func change()
Send ("{ALTDOWN}") ;Hold down Alt
Sleep(100) ;Wait 100 milliseconds
Send("{LSHIFT}{ALTUP}") ;Press Left-Shift and release Alt
EndFunc
Basta fazer o download e instalar o AutoIt (use este link para baixar e instalar) e criar um arquivo com uma extensão .au3
. Copie e cole o código acima e salve-o. Você pode colocar este arquivo em sua pasta de inicialização se quiser que ele seja aberto quando você fizer o login.