Opções - Básico - Pesquisa padrão - Gerenciar. Isso abre uma caixa de diálogo que permite definir palavras-chave para cada um dos seus provedores de pesquisa. Por exemplo, eu uso "g" para o Google, "y" para o YouTube e "z" para a Amazon.
Estes são os mesmos provedores de pesquisa que fazem a função "Pres TAB to search ...". Conforme você navega na Web, o Chrome adiciona sites com caixas de pesquisa aqui para que você possa usá-los na barra de endereço. Você pode usá-los pressionando a guia ou configurando palavras-chave.