Um dos blogueiros do MSDN com o nome de Aaron Stebner fez um ótimo utilitário para automatizar o processo normalmente manual de limpar o .NET completamente. Normalmente, você executaria esse utilitário antes de reinstalar o .NET do zero. Eu tive que executá-lo no Server 2008 antes, então eu diria que funciona no Vista também.
Boa sorte!
Observe que isso PODE ser usado para remover versões incorporadas do .NET, como 2.0 no Windows 7.