Depois de muito mais experimentos, descobri algo que resolveu o problema. Eu passei pelo diretório Applications
procurando por algo que não pertencia, e removendo todo e qualquer lixo. Eu não encontrei nada descaradamente fora de lugar, mas havia um número de arquivos, diretórios, PDFs, etc. que ficaram presos lá nos últimos dois anos. Eu removi tudo, reconstruí o índice com sudo mdutil -E /
e agora ele está funcionando perfeitamente. Na verdade, é mais rápido do que posso lembrar.
Espero que isso ajude alguém.
(p. Eu não tinha certeza se responder a minha pergunta era o jeito certo de fazer isso. Se não, por favor me avise.)