Sim, você pode alterá-lo com xn Editor de Recursos ou Resource Hacker . Arquivo- > Abra o iTunes.exe (do diretório de arquivos do programa) usando o Resource Hacker. Na pasta de ícones no hacker de recursos, clique com o botão direito do mouse no arquivo de ícone e selecione "substituir recurso". Em seguida, escolha um arquivo ico para substituir o ícone. Eu era capaz de fazer isso, alterando o ícone na pasta 16 ou no grupo de ícones 153. Não tenho certeza se você precisa alterar os outros. Os ícones podem variar com base na resolução e nas cores da tela.
Depois de alterar o ícone, faça um "arquivo- > salvar como" e salve-o como iTunes.exe em sua área de trabalho ou algo assim. Em seguida, troque o seu novo iTunes.exe executável por um dos arquivos de programa.