Suponho que você tenha um contrato de Licença por volume, pois essa é a única maneira de receber Seriais do Windows Enterprise.
Não há como "converter" o Pro para o Enterprise, exceto pela reinstalação. Pode haver alguns hacks ilegais por aí, mas eu não os recomendaria.
Se você tiver um número de série legal para o Windows Enterprise e desejar usá-lo para x64, você realmente precisa de um ISO de instalação x64. Você pode encontrar um pesquisando na Internet, que prefiro não detalhar aqui.
No entanto, devo observar que o número de série que você tem não permanecerá válido para sempre. Minha experiência pessoal com uma assinatura MSDN decorrida foi que depois de algum tempo, uma instalação do Windows usando um número de série dessa assinatura anunciou-se como não genuíno.
Minha melhor recomendação é renovar a assinatura que você tinha. Usando uma assinatura decorrida só funcionará no curto prazo. Caso contrário, você precisará recriar uma VM de avaliação corporativa a cada poucos meses.