Pelo menos no VLC 2.1.6, você pode definir o atalho no menu Tools->Hotkeys (com Simple Show settings ). No entanto, bastante incômodo, mudar a posição da legenda não entra em vigor até que você reinicie o VLC, o que torna o atalho um pouco inútil, acelerando o processo de tentativa de erro.
Eu pretendia criar legendas porque o vídeo que estava vendo tinha legendas incorporadas e notei que você pode definir o deslocamento como um valor alto (digamos 1000) e o vlc colocará as legendas o mais alto possível.
EDIT: Conforme relatado pelo OP, pelo menos do VLC 2.2.1, o deslocamento de legenda é instantâneo.