O truque, conforme sugerido em um comentário nesta página , acabou por ser para reduzir a resolução do MBP e do DK2. Eu configurei o MBP para 1920x1200 e o DK2 para 1600x900 e apliquei essa mudança. Então eu fui capaz de definir o MBP como o monitor principal e aplicá-lo com sucesso. Depois disso, configurei os dois dispositivos novamente para a resolução nativa deles novamente.
Curiosamente, agora a máquina está de volta ao estado em que costumava estar, onde posso alternar livremente a exibição principal entre o MBP e o DK2.