O que eu precisava era (instalar e) usar o programa wmctrl. Primeiro, abra e coloque um terminal grande o suficiente para conter todos os painéis que eu queria ver no tmux, então
wmctrl -l -G
para ver a geometria daquela janela de terminal, então use a informação de geometria no tmuxinator da seguinte forma:
pre: "wmctrl -r :ACTIVE: -e [my geometry goes here]"
Eu ainda não entendi porque o terminal vi é capaz de expandir a janela se ela é aberta diretamente do terminal mas não de dentro do tmux, ou porque o próprio tmux aparentemente não pode expandir uma janela para se adequar ao layout customizado para alimentá-lo, mas estou confortável em não saber.