Com base no comentário de @ AnsgarWiecher de não estar ciente de uma maneira de dividir o arquivo, fiz o seguinte:
No virtualbox:
- selecione a VM
- selecione 'Clone' e 'Full Clone' para criar um novo arquivo .vdi (ele tem 25 GB e contém a configuração de inicialização dupla).
- Inicialize nessa nova máquina no Arch e exclua as partições do Ubuntu.
- Redimensione o arquivo .vdi para conter apenas a (s) partição (ões) do Arch
Esta é a nova máquina somente de arco.
Agora posso inicializar na máquina dual-boot original (sem clone) e remover o Arch da mesma forma para que eu acabe com uma máquina exclusivamente Ubuntu.