Para corrigir o comportamento do iTerm 2, vá para Preferences > Profiles > Keys
e defina a tecla de opção esquerda (e / ou direita) para atuar como "Normal":
Dessa forma, você poderá inserir combinações de teclas para trema, acentos, etc.
Se você tiver vários perfis definidos, terá que fazer a alteração para cada um deles.