Se você deseja alterar o local da pasta do OneDrive, terá que fazer isso por meio da interface do cliente da área de trabalho. Se você estiver querendo sincronizar uma pasta diferente da do OneDrive, não será possível. O OneDrive só sincronizará o que está na pasta do OneDrive.
Se você quiser sincronizar sua pasta Documentos, você pode:
- Coloque uma cópia dos documentos na pasta do OneDrive
- Redirecionar documentos para dentro da pasta do OneDrive
- Clique com o botão direito na pasta Documentos
- Clique em Propriedades
- Clique na guia Local e, em seguida, clique em Mover
- Selecione dentro da pasta do OneDrive