Cancelei a manipulação do Registro do Windows e, em vez disso, usei um script do AutoHotkey que encontrei durante a pesquisa:
/*
CapsLock einzeln gedrückt als ESC, mit Taste als Ctrl.
; Author: fwompner gmail com
*/
#InstallKeybdHook
SetCapsLockState, alwaysoff
Capslock::
SetCapsLockState, alwaysoff
Send {LControl Down}
KeyWait, CapsLock
Send {LControl Up}
if ( A_PriorKey = "CapsLock" )
{
Send {Esc}
}
return
A primeira linha de comentário se traduz em "A imprensa e liberação de CapsLock emite um pressionamento de tecla ESC, enquanto segura CapsLock e pressionando uma tecla normal age como se o controle foi pressionado."