A única maneira de fazer com que os aplicativos funcionem como aplicativos de 64 bits é compilar eles como aplicativos de 64 bits. Até que você faça isso, eles serão executados em 32 bits. Eles devem funcionar bem, mas terão as mesmas limitações que sempre tiveram.
Existem maneiras de ajudar a garantir que o código seja compatível com processadores de 32 e 64 bits. Certifique-se de não fazer int - > pointer e pointer - > int conversões, ou confiar demais no tamanho de ints, longs, etc.
Se você não tiver o código original, você está meio que ferrou e terá que esperar que o tenha o código para liberar uma versão de 64 bits do aplicativo.