Isso foi relatado como uma solicitação aberta no Github desde novembro de 2015: link
Ele ainda está listado como aberto, indicando que eles não consideram impossível, mas ainda não é desenvolvedor ou implementado.
Além disso, esta pergunta foi feita em nosso site irmão Stack Overflow:
Portanto, resposta curta: Atualmente não é suportado.
Solução alternativa:
Dependendo de como você usa suas várias pastas, você pode usar o SymLinks para obter basicamente a mesma funcionalidade.
Na sua pasta principal do VS Code, abra um Prompt de Comando elevado e digite:
mklink /D C:\VSCode\Folder\Symlink D:\Other\Folder
Ou se você estiver usando o PowerShell:
CMD /C mklink /D C:\VSCode\Folder\Symlink D:\Other\Folder
No que diz respeito ao VS Code, você ainda está usando apenas uma única pasta, mas poderá acessar as pastas com links simbólicos facilmente no Explorer.