Resposta curta: NÃO .
O OneDrive, como você já sabe, cria uma subpasta do OneDrive sob o local selecionado. Não é possível designar o OneDrive à raiz de um disco rígido.
Você também não pode utilizar qualquer tipo de symlink ou "truque" de junção para criar aliases. O OneDrive não suporta links simbólicos nem junções. Isso fará com que a carga da CPU seja alta, pois o OneDrive errará quando tentar processar pastas de links simbólicos ou de junção.