Eu diria que mesmo se você pudesse criar um volume tão grande, isso seria um desastre esperando para acontecer, não importa como você o cria (pense em chkdisk
caso algo dê errado).
Se o seu software precisar de tudo em uma letra de unidade, talvez você consiga montar sub-volumes como diretórios em um volume principal (e não como uma letra de unidade separada). Além disso, você pode ser criativo com pontos de junção NTFS para organizar seus dados.
Se os seus dados estiverem armazenados em um arquivo enorme, acho que é hora de repensar toda a estratégia, não há como fazê-la funcionar de maneira confiável com tamanhos tão grandes.
64 * 3TB = 192 TB, que está perigosamente próximo dos limites do sistema de arquivos NTFS (256 TB para o tamanho do volume e o tamanho do arquivo no Windows Server 2012). E em versões anteriores do Windows, você pode ter no máximo 16 TB. Então, acho que você precisará dividir em vários volumes (e muitos arquivos) e planejar adequadamente.