Você está usando o botão errado. Você precisa usar /remove:d :
icacls b /remove:d "Users"
Quando um grupo tiver suas permissões negadas, não haverá direitos para a opção /remove:g remover.
Como alternativa, para remover qualquer permissões atribuídas ao grupo, sejam elas de concessão ou negação, use:
icacls b /remove "Users"
Resumo
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/remove:gremove os direitos que são (G) ranted -
/remove:dremove os direitos (D) -
/removeremove todos os direitos
Mais informações sobre opções do Icacls podem ser encontradas em TechNet .