Eu usaria TTLS a menos que eu tivesse uma razão para não usar. É uma tecnologia experimentada e suportada em mais plataformas.
Aqui está uma boa (embora um pouco longa) visão geral da O'Reilly. Não deixe de ler os comentários no artigo para mais opiniões.
Aqui está uma citação da conclusão
Though there is not a large technical difference between the TTLS and PEAP protocols, TTLS has a number of slight advantages. In addition to a slight degree of flexibility at the protocol level, products are available now and support a much wider variety of client operating systems.