Ok, qual sistema de arquivos é o seu formato USB também? Se for fat32 ou fat16, existe um limite de tamanho de 4gig por arquivo. Tente comprimir o ISO em vários arquivos e copiá-los para o seu drive USB e depois extrair mais tarde.
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EDIT: Tente formatar o seu USB para EXT3 e permitir um tamanho de arquivo de 16GB, se você não se importa de perder todos os seus dados atualmente no seu usb e que seja acessível apenas a partir de um sistema * NIX.