Mover uma pasta como a pasta de perfis será difícil se você tentar reconstruir as janelas para usar o novo caminho.
Portanto, a opção mais fácil seria mover a pasta e, em seguida, no local original, criar um link simbólico (junção de diretório) para o novo local.
Dessa forma, o Windows ainda procurará seus itens em C: \ Users, mas será redirecionado para D: \ Users e não preencherá mais seu disco rígido.
O único problema é que a pasta C: \ Users está em uso, portanto, você só pode executar essa ação enquanto não estiver no Windows. Isso significa que você tem que mover seu (s) disco (s) rígido (s) para um PC diferente ou, melhor ainda, usar algo como o CD de inicialização do Hirens, que tem uma versão do mini windows na qual ele funcionará. Windows 8 e 10 ambos têm uma opção de reparo que lhe dá acesso a um prompt de comando. Isso vai funcionar também.
Não tenho certeza se a inicialização em safemode com o prompt de comando funciona apenas, então não posso comentar sobre isso. Pode, mas não é garantido.
Eu recomendo primeiro copiar todos os dados de C: \ Users para D: \ Users, para que todas as configurações de segurança permaneçam intactas. Você precisará de Privilégios Administrativos para essa ação.
Agora, inicie um prompt de comando com privilégios administrativos e digite os seguintes comandos enquanto estiver em C: \
move C:\Users C:\Users_old
mklink /j Users D:\Users
Se você inicializou a partir do hirens boot dvd, sua unidade C provavelmente é uma letra diferente, como E :, F :, etc. Descobrir qual é a letra real primeiro e usá-la, então Mover C: \ Usuários se torna Mover e: \ users e: \ users_old.
Se por algum motivo as coisas não funcionarem como esperado, você pode simplesmente desfazer isso removendo o c: \ Users e renomeando o C: \ Users_Old de volta. Exclua somente o C: \ Users_old até ter certeza de que tudo está funcionando corretamente.
O acima pode também ser feito usando C: \ ProgramData