Para responder à sua pergunta direta:
If Selection.Areas.Count > 1 Or Selection.Cells.Count <> 5 Then
Mais completamente, podemos limpar seu código um pouco para remover linhas externas e adicionar algumas verificações extras. Por exemplo, você terá um erro se o usuário selecionar uma forma e, em seguida, executar o código.
Sub loto()
'Declarations
Const minValue As Integer = 1
Const maxValue As Integer = 50
Const cellCount As Integer = 5
Dim rng As Range
Dim cell As Range
Dim errorMessage As String
errorMessage = "You must select " & cellCount & " contiguous cells!"
'Check that the selection is a range of cells and not some object
On Error Resume Next
Set rng = Selection
On Error GoTo 0
If rng Is Nothing Then
MsgBox errorMessage, vbExclamation, "Error"
Exit Sub
End If
'Check that five contiguous cells are selected
If rng.Areas.Count > 1 Or rng.Cells.Count <> cellCount Then
MsgBox errorMessage, vbExclamation, "Error"
Exit Sub
End If
'Loop through each and add values
rng.ClearContents
For Each cell In rng.Cells
Do
cell.Value = Int((maxValue - minValue + 1) * Rnd() + minValue)
Loop Until WorksheetFunction.CountIf(rng, cell.Value) = 1
Next
End Sub