Até onde sei, desde que a unidade não seja criptografada, você deve clicar com o botão direito do mouse na pasta de nível superior (nesse caso, você deseja a pasta de usuário do usuário original) e alterar para ler e escreva para que você possa acessar os arquivos. Até onde eu sei, os arquivos que você quer estão em "AppData \ Local \ Mozilla \ Firefox \ Perfis" e "USERNAME / AppData \ Local \ Google \ Chrome \ Dados do Usuário"
Quanto à instalação do Windows ou não, se for idêntico (até as especificações e modelo) você pode tentar inicializar a partir dessa unidade usando del ou f2 para acessar a BIOS e selecionar essa unidade como a unidade de inicialização.
Se o problema é que a unidade não inicializa corretamente, então sim, você terá que instalar o Windows na outra unidade (parece que você tinha 2 instalado)