É difícil responder a essa pergunta com a quantidade de informações fornecidas sem dizer algo que você já conhece.
Sim, você terá problemas com o Outlook e o Google Sync se excluir os arquivos Appdata. Eu não posso dizer até que ponto, mas obviamente há uma razão pela qual eles estão lá. Uma solução melhor é usar o Outlook para excluir e-mails antigos e usar o Google Sync para excluir arquivos que você não precisa mais sincronizar.