O WinDirStat realmente resolveu o mistério. Obrigado a Robert, Brent e user72593!
O arquivo principal que consumiu todo o espaço foi C: \ Windows \ Temp \ php53_errors.log - com um tamanho 84.7 GB enorme. Não tenho certeza do que todos esses erros são; nós rodamos o Wordpress / PHP neste servidor, então ele deve vir de lá. Também não sei por que um clique direito / Propriedades em C: \ Windows não informa nada na pasta Temp, isso é muito estúpido.
P.S .: Parece que não sou o único com um arquivo php53_errors.log enorme: link