Do the previously existing blocks get re-organized?
Não.
O que você obterá é um LV que é uma concatenação de dois conjuntos de distribuição, um de três discos e um de quatro discos.
No entanto, se você estender e LV com listras, o tamanho máximo da extensão será N * o número de extensões livres no PV com o menor número de extensões livres, onde N é o número de distribuições.
No seu caso, os três discos atuais estão cheios. Assim, você não pode usar striping.